Kurzmitteilung in Chemie - Ingenieur - Technik 

Chem.-Ing.-Tech. 60, 146 [1988]

 
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© Copyright Wolfgang Schäfer

Gradientenfreier Labor-Kreislaufreaktor zur Bestimmung kinetischer Daten bei der Umsetzung korrosiver Gasgemische

Werner Weisweiler und Wolfgang Schäfer  *

1    Problemstellung

Zur Ermittlung kinetischer Parameter für heterogen katalysierte Gasphasenreaktionen eignen sich besonders kontinuierlich betriebene Reaktoren, bei denen in der Katalysatorschicht weder Temperatur- noch Konzentrationsgradienten auftreten [1]. Dieser gradientenfreie Betrieb erfordert den Einsatz dünner Katalysatorschichten und hoher Strömungsgeschwindigkeiten des Gasgemisches in der Katalysatorschicht. Der Umsatz am Kontakt wird damit fast unmeßbar klein. Um dennoch meßbare Konzentrationsdifferenzen zwischen Reaktorein- und -ausgang zu erreichen, wird das Gasgemisch im Kreislauf geführt und lediglich ein geringer Teilstrom dem Reaktor entnommen sowie eine gleiche Menge als Frischgas zugeführt. Reaktoren nach diesem Prinzip werden bekanntlich als Differential-Kreislaufreaktoren oder gradientenfreie Kreislaufreaktoren bezeichnet [2]

Im Rahmen von Untersuchungen zur Stickoxidminderung in Rauchgasen nach dem sog. SCR-Verfahren werden unter anderem Versuche zur selektiven katalytischen Reduktion von Stickstoffmonoxid mittels Ammoniak durchgeführt [3]. Zur Gewinnung kinetischer Daten bei Verwendung verschiedener Katalysatoren ist ein solcher gradientenfreier Kreislaufreaktor wünschenswert. Allerdings dürfen keinerlei Reaktorwerkstoffe Verwendung finden, die die Reaktionen katalysieren. Als mögliche Werkstoffe sind lediglich Aluminium oder besser Glas erlaubt, aus denen dann auch die Kolbenpumpe oder Turbine zur Förderung des Gasgemisches bestehen müßte.
Wird jedoch das Treibstrahl-Prinzip verwendet, wie es bei der Dispergierung von Gasblasen in Flüssigkeiten bestens bekannt ist [z.B. 4], kann auf bewegte und damit störanfällige Teile verzichtet und darüber hinaus ausschließlich in Glas gebaut werden. 

2    Strahldüsen-Kreislaufreaktor

Kernstück des Reaktors ist die aus DURANGLAS bestehende Reaktorschlaufe (Abb. 1). Zur Vermeidung thermischer Spannungen wird der Reaktor in drei Teilen gefertigt. Die verbindenden Kugelschliffe begrenzen allerdings die Betriebstemperatur auf etwa 750 K. Zum Zwecke des Katalysatorwechsels ist der untere Reaktorbogen abnehmbar. Das Reaktorrohr im Bereich der Treibstrahldüse ist zur Intensivierung des Gaskreislaufs als Ejektorpumpe ausgebildet. Das Kreislaufverhältnis eta(Kr) = V(Kr) / V(ein) wird mit Hilfe eines Hitzdraht-Anemometers bestimmt, welches radial im Reaktor verschiebbar ist. Die Messung der Katalysatortemperatur erfolgt mit einem bis in die Katalysatorschicht reichendem Thermoelement. Zur Wärmeisolierung und zum mechanischen Schutz ist die mit Heizbändern umwickelte Reaktorschlaufe in einen ausgefräßten YTONGBlock eingebaut.

 3    Test des Reaktors

Für den gradientenfreien Betrieb eines Kreislaufreaktors wird ein Kreislaufverhältnis von mindestens 25 [2,5], in Ausnahmefällen bis 40 [5] verlangt. Es konnte auch tatsächlich ein Kreislaufverhältnis von 40 durch die Verwendung einer Ejektordüse mit 0,25 mm Öffnung erreicht werden, wobei dann die Druckdifferenz an der Düse 1E05 Pa bei Raumtemperatur und einem Gasdurchfluß von V = 14 Ncm3/s beträgt (Abb.2). Bei diesem Kreislaufverhältnis zeigt der Reaktor die Verweilzeitverteilung eines idealen Durchfluß-Rührkessels, so daß dessen Stoffbilanzgleichung für die Auswertung herangezogen wird.

Abb.1: DifferentialKreislaufreaktor mit Treibstrahlantrieb [nicht dargestellt]

Abb.2: Abhängigkeit des Kreislaufverhältnisses vom Düsendurchmesser bei konstantem Durchfluß [nicht dargestellt]

Um die Brauchbarkeit des Reaktors für korrosive Gase zu prüfen, wurde unter anderem die Reaktionsgeschwindigkeit der homogenen Oxidation von Stickstoffmonoxid mittels Sauerstoff in Stickstoff-Atmosphäre gemessen, mit Literaturdaten [6] verglichen und gute Übereinstimmung gefunden (Abb.3).

Abb.3: Arrhenius-Diagramm für die nichtkatalysierte Reaktion zwischen NO und O2 in N2-Atmosphäre [nicht dargestellt]

Die Autoren danken der Max-Buchner-Forschungsstiftung für die Förderung dieser Arbeit

Eingegangen am


Literatur

[1] Adler,R.; Nelles,J.; Jankowski,H.; Nagel,G.; Kubias,B.
Chem.Techn. 30 (1978) Nr.7, S.329
[2] Jankowski,H.; Nelles,J.; Adler,R.; Kubias,B.; Salzer,C.
Chem.Techn. 30 (1978) Nr.9, S.441
[3] Weisweiler,W.; Hochstein,B.; Retzlaff,B.
Staub-Reinhalt. Luft [im Druck]
[4] Weisweiler,W.; Raible,L.
vt-Verfahrenstechnik 16(1982) Nr.11, S.840
[5] Dreyer,D.; Luft,G.
Chemie-Technik 11 (1982) Nr.9, S.1061
[6] Gmelin's Handbuch der Anorganischen Chemie
8.Aufl., Syst.Nr.4, S.767, Verlag Chemie, Berlin 1934

Schlüsselworte: Kreislaufreaktor, Treibstrahlreaktor, gradientenfreier Reaktor, Katalyse,
NO-Oxidation, korrosive Gase

Das vollständige Manuskript dieser Arbeit umfaßt 27 Seiten
mit 19 Abbildungen und 12 Literaturzitaten. Es ist als
Fotokopie oder Mikrofiche erhältlich. Bestellkarten finden
Sie am Schluß dieses Heftes.


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*) Prof. Dr. W. Weisweiler und Dipl.-Chem. W. Schäfer
Institut für Chemische Technik der Universität Karlsruhe,
Kaiserstr. 12, D7500 Karlsruhe 1

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